王野谢顺吉Angew:光驱动铁催化甲烷与乙烷的非氧化偶联!

日期: 2024-02-26 04:23:12 作者: 试剂

  甲烷(CH4)是一种丰厚的C1资源,将其转换为增值化学燃料很具有挑战性。工业上一般会用高温蒸汽重整,将CH4转化成为CO和H2,随后经过费托组成(Fischer-Tropsch synthesis)将CH4转换成高价值化学品,此进程高耗能、高本钱,因而开发高效的催化系统至关重要。鉴于此,报导了一种光驱动铁诱导反响系统,该反响系统在温文条件下既能完成CH4的选择性偶联,又能完成苯和环己烷的转化。一起,经过该光驱动铁诱导反响系统激活慵懒分子的C-H键,不光使苯羟基化制苯酚以及环己烷转化为环己醇和环己酮,也进一步证明了当时反响系统的可行性。

  1、选用光电化学偶联共驱动,CH4的转化率到达94%,高价值C2H6的生成速率为8.4 μmol h−1。

  2、CH4的偶联作用是由光驱动Fe3+合作物分子间电荷搬迁发生的羟基自由基诱导的。

  3、[Fe(H2O)5OH]2+合作物精密的配位结构确保了CH4的选择性C-H键活化和C-C耦合。生成的Fe2+可拿来下降电解制氢的电势,然后再转化为Fe3+,构成一个节能可继续的循环系统。

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